这时他由一个爱国主义者上升为共产主义者，并和周恩来、赵世炎等发起和组织了旅欧中国少年共产党。这个成立于祖国几千里之外的组织，殷殷牵系的是祖国的命运。当时的中国，军阀混战、民不聊生，家乡的困苦更是像鞭子一样不断地抽打着刘伯坚。在刘伯坚的家乡龙岗，他从小目睹的就是穷苦百姓卖儿卖女、饿死街头的悲惨景象。
1922年刘伯坚由中国少年共产党党员转为中国共产党党员，此后，他介绍了聂荣臻、蔡畅加入旅欧中国共产党。
在旅欧的三年多，刘伯坚深入研究了马克思主义，实地考察了欧洲工人运动，反复研究了列宁领导的十月革命的经验，在旅欧的中国留学生和工人中积极宣传马克思主义，参与组织和领导了留法勤工俭学学生和华工的革命斗争，和周恩来、赵世炎等创建了中国共产党旅欧总支部和中国共产主义青年团旅欧总支部，为我们党和中国人民的革命事业培养输送了一批优秀的领导干部和坚强的革命活动家。刘伯坚还曾任中共旅比利时支部书记、中共旅欧总支部书记。
1923年11月，刘伯坚进入苏联东方大学学习，为中共旅莫支部和旅莫共青团负责人。
爱国将领冯玉祥到苏联访问后，共产国际派刘伯坚以《前进报》记者的身份，做争取冯玉祥的工作。刘伯坚每天和冯玉祥畅谈，宣讲革命的大好形势和共产党的政治主张，并向冯玉祥指出：“你的军队缺少政治。苏联红军在缺衣少吃的情况下为什么能战胜沙皇的军队？靠的是苏联共产党的思想政治工作。你要向苏联红军学习，在你的部队里建立革命的政治工作制度。”刘伯坚在和冯玉祥相处的三个多月中，相互信任，肝胆相照。冯觉得刘伯坚是个难得的人才，因此，回国时，恳切要求中共驻共产国际代表蔡和森，让刘伯坚与他一起回国，主持西北军山的政治工作。
冯玉祥回国后，于1926年9月17日，在刘伯坚的推动下，举行了著名的“五原誓师”，宣布脱离北洋军阀政府，组成国民军联军，参加国民革命，由冯玉祥担任国民军联军总司令，刘伯坚担任国民军联军总政治部副部长（后任部长）。
为把这支旧军队改造成革命队伍，刘伯坚经常夜以继日地工作达18个小时，废寝忘食，表现了共产党员的革命气魄，深为官兵将士所敬仰。冯玉祥将军在《我的生活》一书中写道：“刘确实有热心，有毅力，有才干，有卓著的工作表现，我无法不钦佩他。”
正当革命处于高潮之际，1927年4月12日和7月15日，中国国民党内的蒋介石集团和汪精卫集团，勾结帝国主义和大地主大资产阶级，在上海和武汉发动反革命政变，残酷地屠杀共产党人和革命群众，使中国人民从1924年开始的以国共合作为基础的反帝反封建的大革命以失败告终。人头滚滚，血流成河，共产党人的鲜血染红了珠江两岸、黄浦江滩头、大江南北、长城内外。据不完全统计，1927年到1928年，被杀害的革命进步人士和普通民众达30多万人，其中被杀害的共产党人有26000人，当中包括党的一批领袖人物如赵世炎、罗亦农、蔡和森、彭湃、向警予、陈延年、陈乔年等。
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